1935年初，袁殊兩次來(lái)到約定地點(diǎn)與中/共上線聯(lián)絡(luò)，卻二次不見(jiàn)王子春。“斷線”對(duì)于特工人員來(lái)說(shuō)意味著“滅頂之災(zāi)”，情急之下，袁殊不得不聯(lián)系夏衍，請(qǐng)其為他轉(zhuǎn)一封信給中/共特工科。夏衍原先并不同意轉(zhuǎn)信，因?yàn)樽鳛楫?dāng)時(shí)中/共駐滬的核心檔員，他已知袁殊被剔除身份一事，之后勉為其難地將袁殊的親筆信交給特工科負(fù)責(zé)人蔡叔厚。蔡叔厚當(dāng)時(shí)正由中/共特工科負(fù)責(zé)人轉(zhuǎn)調(diào)入第三共產(chǎn)國(guó)際特工組織任職，他便順手將袁殊的親筆信帶入了新組織，再次為袁殊安排了新的上線接頭人。袁殊在不明就里的情況下成為了第三共產(chǎn)國(guó)際的特工人員。
同年，爆發(fā)“怪西人案”。軍統(tǒng)特工抓獲中/共檔員關(guān)兆南，再順藤摸瓜抓獲第三共產(chǎn)國(guó)際的陸海防及其白人上司華爾敦。陸海防供出其下線人員，袁殊及上海當(dāng)時(shí)著名影星王瑩被捕。
袁曉嵐得知兒子被捕，病重之時(shí)仍去向陳立夫求情。礙于陳立夫的面子，戴笠對(duì)袁殊未予深究。判刑后發(fā)還原籍湖北省反省院服刑，袁殊在獄中的日子竟比獄外還要逍遙舒適。其間，袁曉嵐病逝，作為長(zhǎng)子的袁殊還特意回家扶靈，過(guò)后再回到獄中服刑。
在獄中，軍統(tǒng)亦對(duì)袁殊伸出橄欖枝。袁殊否認(rèn)與陸海防及白人華爾敦有過(guò)聯(lián)系，但承認(rèn)自己為中/共服務(wù)，亦希望蔣先生（蔣介石）正視抗日事實(shí)，能以民族大業(yè)為重。以上諸言，袁殊親筆立下字據(jù)。
中統(tǒng)情報(bào)部門與日本駐滬領(lǐng)事館均為營(yíng)救袁殊出了大力，同年，以“文化罪”被判刑二年的袁殊提前釋放。
出獄后，軍統(tǒng)交待袁殊即刻前去與陳立夫會(huì)面，袁殊拒絕，直奔上海。而此時(shí)，上海中/共再無(wú)一人與其聯(lián)絡(luò)。1935年年底，袁殊通過(guò)檔外人士通絡(luò)到馮雪峰。馮雪峰勸其先去中學(xué)任教，休養(yǎng)生息。袁殊決定再次赴日留學(xué)。一年后回國(guó)。
1937年年初，回國(guó)后袁殊重新歸入中統(tǒng)陣營(yíng)。在與馮雪峰取得聯(lián)絡(luò)后，以非中/共檔員的特工身份繼續(xù)向潘漢年提供情報(bào)。同年4月，為加強(qiáng)自身保護(hù)色，袁殊加入青洪幫，成為與黃金榮、杜月笙同輩的“通”字輩兄弟。同年6月，戴笠親自上門會(huì)見(jiàn)袁殊，將其正式納入軍統(tǒng)名下。至此，袁殊的五重身份“齊全”，時(shí)年26歲。
“八一三”抗戰(zhàn)期間，袁殊化妝成日本學(xué)生，孤身進(jìn)入日軍營(yíng)地，為中國(guó)軍隊(duì)取得大量軍事情報(bào)。
1937年11月5日，上海淪陷。袁殊被戴笠授以“少將”軍銜，留守上海，成立特別行動(dòng)組，專門懲辦漢奸及侵略者。成功搗毀日軍在上海虹口的海關(guān)倉(cāng)庫(kù)，行動(dòng)組受到軍統(tǒng)局嘉獎(jiǎng)，袁殊因此被記大功。
1939年初，日本特工頭目巖井英一回到上海，再次將袁殊招入麾下。同年6月，袁殊與潘漢年在香港會(huì)面，袁殊詢問(wèn)檔籍一事，潘漢年不置可否。同年11月，由袁殊建議成立的“興亞建國(guó)運(yùn)動(dòng)”方案正式正式在巖進(jìn)公館啟動(dòng)，袁殊利用這一機(jī)構(gòu)掩護(hù)中/共駐滬電臺(tái)，向延安發(fā)回大量情報(bào)。
1941年3月，袁殊接軍統(tǒng)秘令接受日偽“清鄉(xiāng)團(tuán)團(tuán)長(zhǎng)”一職，“清鄉(xiāng)團(tuán)”主要職責(zé)是肅清長(zhǎng)江三角洲的國(guó)、共游擊部隊(duì)，“大漢奸袁殊”正式粉墨登場(chǎng)。在充當(dāng)“漢奸”的幾年中，袁殊利用職權(quán)保護(hù)中/共檔員，將他們平安送返延安，使鎮(zhèn)江成為中/共情報(bào)人員轉(zhuǎn)移要道；為潘漢年辦理了特別通行證，保證其往來(lái)行走安全。同年，派助手葉德銘（潘漢年副手）利用日軍直升機(jī)將駐港中/共情報(bào)人員送返上海。期間，由于當(dāng)時(shí)形勢(shì)嚴(yán)峻，有幾次袁殊對(duì)中/共安排的任務(wù)不甚盡力，對(duì)中/共情報(bào)人員避而不見(jiàn)，直接指揮“清鄉(xiāng)團(tuán)”掃蕩“中/共江南抗日根據(jù)地”等再次引起中/共懷疑。